Münster 1997 – wissenschaftliches Programm
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M: Metallphysik
M 9: Wasserstoff in Metallen I
M 9.5: Vortrag
Dienstag, 18. März 1997, 11:50–12:10, S 6
PFG-NMR-Messungen der Wasserstoffdiffusion an den Trihydriden des Lanthan — •U. Kaess, G. Majer, M. Stoll und R. G. Barnes — Max-Planck-Institut für Metallforschung
Heisenbergstr. 1, 70569 Stuttgart
Ein spezielles Verfahren der Kernspinresonanz (NMR) — die Methode der gepulsten magnetischen Feldgradienten (PFG) — erlaubt die direkte Messung des makroskopischen Diffusionskoeffizienten D. Diese Messungen wurden an den unterstöchiometrischen Trihydriden des Lanthans, LaHx (2,00≤ x≤ 2,92), im Temperaturbereich von 270 K bis 800 K erstmals durchgeführt. Dabei zeigt sich eine starke Zunahme von D mit steigender Konzentration x, z. B. erhält man bei 580 K für D(x=2,00)≈ 10−12 m2/s und für D(x=2,92)≈ 3· 10−10 m2/s. Die Temperaturabhängigkeit von D einer gegebenen Konzentration läßt sich in einem großen Bereich durch ein Arrheniusgesetz beschreiben, wobei die effektive Aktivierungsenthalpie Ha mit zunehmendem x von 0,53 eV (x=2,00) auf 0,17 eV (x=2,92) abnimmt. Dieses Verhalten wurde durch frühere NMR-Messungen der Linienbreite und der Spin-Gitter-Relaxationsrate Γ1 vorausgesagt.
In den Lanthan-Trihydriden befindet sich der Wasserstoff auf interstitiellen Tetraederplätzen und mit steigender Konzentration vermehrt auch auf Oktaederplätzen des La-Wirtsgitters, was unter anderem durch Neutronenstreuexperimente bestätigt wurde. Die vorliegenden modellunabhängig gemessenen Diffusionskoeffizienten tragen wesenlich zum Verständnis der Bewegungsprozesse in diesem komplexen System bei.