Münster 1997 – wissenschaftliches Programm
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O: Oberflächenphysik
O 6: POSTER I
O 6.44: Poster
Montag, 17. März 1997, 14:15–15:45, AULA
Ab initio Rechnungen zur Adsorption von N2 auf Rutil(110) — •F. Rittner1, R. Fink2, B. Boddenberg1, and V. Staemmler2 — 1Lehrstuhl f"ur Physikal. Chemie II, Univ. Dortmund, D-44221 Dortmund — 2Lehrstuhl f"ur Theoret. Chemie, Ruhr-Universit"at-Bochum, D-44780 Bochum
Vorgestellt werden ab initio Hartree-Fock-Rechnungen zur Adsorption von N2 auf den kationischen Zentren der Rutil(110)-Fl"ache. Zur Beschreibung des Substrats wurden Oberfl"achenausschnitte der Zusammensetzung TiO4 bis Ti9O18 verwendet. Der Einflu"s unterschiedlicher Einbettungsmethoden (Abs"attigung mit Protonen, Madelungfelder, Pseudopotentiale) als auch der Clustergr"o"se und -geometrie wird diskutiert. Die Zuverl"assigkeit des HF-Ansatzes und der Clustermodelle wurde durch MCCEPA Rechnungen und eindimensional-periodische HF-Rechnungen "uberpr"uft.
Wir zeigen, da"s die Abh"angigkeit der berechneten Adsorptionsenergien von der Einbettungsmethode fast vollst"andig verschwindet, sofern die unmittelbar an das Adsorptionszentrum gebundenen Sauerstoffatome hinsichtlich ihrer kovalenten elektron. Struktur richtig beschrieben werden. Hierzu ist eine trigonale Koordination mit Ti-Atomen erforderlich.
F"ur die end-on Adsorption von N2 erhalten wir eine Adsorptionsenergie von 0.4 ± 0.05 eV, in guter "Ubereinstimmung mit dem experimentellen Wert. Der Bindungsmechanismus beinhaltet im wesentlichen elektrostatische Anziehung, Polarisation und Pauli-Repulsion.