Regensburg 1998 – scientific programme

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O: Oberflächenphysik

O 39: Zeitaufgelöste Spektroskopie

O 39.6: Talk

Friday, March 27, 1998, 12:30–12:45, H44

Femtochemie einzelner CO Moleküle auf Cu(111): Eine 2PPE und STM Studie der Anregung des 2pi* Zustands — •L. Bartels¹, G. Meyer¹, K.-H. Rieder², D. Velic³, E. Knoesel³, A. Hotzel³, M. Wolf³ und G. Ertl⁴ — ¹FU — ²Institut fr Experimentalphysik, FU Berlin, Arnimallee 14, 14195 Berlin — ³FHI — ⁴Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft, Faradayweg 4-6, 14195 Berlin

Regt man ein auf Cu(111) adsorbiertes CO-Molekül bei 15K durch den Elektronenstrom aus einer STM-Spitze bei mindestes 2.4V Probenspannung an (d. h. Elektronen mit bis zu 2.4eV Energie oberhalb E_f bzw. ca. 2.5eV unterhalb der Austrittsarbeit fließen aus der Spitze in die Probe), so kann man Sprünge des Moleküls auf der Probe und zur Spitze auslösen. Tunnelspektroskopie und polarisationsaufgelöste 2PPE ergeben, daß die Sprünge durch transiente Besetzung des 2π Zustands des CO/Cu(111)-Systems bewirkt werden. Die Abhängigkeit vom Tunnelstrom zeigt, daß es sich dabei um einen Einelektronenprozeß handelt, dessen Quantenausbeute nur 2.7× 10⁻¹¹ beträgt. Es läßt sich ein deutlicher Isotopeneffekt zwischen ¹²C¹⁶O und ¹³C¹⁸O finden, der 2.7_−0.5^+0.3 beträgt. Dadurch ist es nicht nur möglich, die Sprungwahrscheinlichkeit pro Anregung mit 5× 10⁻⁹ zu bestimmen, sondern auch die maximale Lebensdauer des angeregten 2π -Zustands mit ca. 3.5fs abzuschätzen. Dieses ist in hervorragender Übereinstimmung mit hier vorgestellten 2PPE Experimenten, in denen eine maximale Lebensdauer von 5fs ermittelt wurde.