Heidelberg 1999 – wissenschaftliches Programm

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MO: Molekülphysik

MO 4: Spektroskopie II

MO 4.8: Vortrag

Montag, 15. März 1999, 18:15–18:30, PA2

Untersuchung der nichtlinearen Suszeptibilit"at dritter Ordnung elektronisch angeregter Molek"ule mit Hilfe der Nanosekunden–zeitaufgel"osten Resonanz–CARS–Spektroskopie — •J.–M. Funk, W. Kiefer, and A. Materny — Institut f"ur Physikalische Chemie der Universit"at W"urzburg, Am Hubland, D–97074 W"urzburg

Nanosekunden–zeitaufgel"oste CARS–Spektroskopie ist eine wichtige Methode zur Untersuchung photoinduzierter elektronischer Prozesse, welche es erm"oglicht, auch bei stark lumineszierenden Proben transiente Ramanbanden zu detektieren. Bei den in dieser Arbeit durchgef"uhrten zeitaufgel"osten CARS–Experimenten wurden mit Hilfe eines Stickstofflaserpulses elektronisch angeregte Zust"ande der Probenmolek"ule besetzt und diese anschlie"send nach verschiedenen Verz"ogerungszeiten durch Multiplex–CARS–Spektroskopie abgefragt. Als Substanzklasse wurden die h"aufig stark fluoreszierenden Anthracene verwendet. Der Vergleich der zugeh"origen CARS–Spektren dieser Probenmolek"ule zeigt deutliche strukturelle Ver"anderungen beim "Ubergang vom S₀– in den T₁–Zustand. W"ahrend der Relaxation des ersten angeregten Triplettzustandes werden charakteristische Ver"anderungen der gemessenen CARS–Linienprofile beobachtet, welche quantitative Aussagen "uber den Real– (R) und Imagin"arteil (I) der CARS–Suszeptibilit"at χ_CARS⁽³⁾ des S₀– und T₁–Zustandes der untersuchten Probenmolek"ule erlauben. Die Durchf"uhrung dieser Methode bei verschiedenen Pumplaseranregungen erm"oglicht zudem die Bestimmung der Dispersion von R und I elektronisch angeregter Zust"ande. Am Beispiel des T₁–Zustandes von Anthracen konnte gezeigt werden, da"s die experimentell beobachtete Dispersion der gemessenen CARS–Linienprofile in guter "Ubereistimmung mit den Vorhersagen der Transformationstheorie steht.