Münster 1999 – scientific programme
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DY: Dynamik und Statistische Physik
DY 14: Gläser I
DY 14.8: Talk
Monday, March 22, 1999, 16:15–16:30, R4
Einzelmolelülrelaxation und Glasübergang in zeolithischen Wirt/Gast-Systemen — •A. Huwe1, F. Kremer1, W. Schwieger2, G. Ihlein3, Ö. Akdogan3, G. Ihlein3, F. Schüth3 und P. Behrens4 — 1Universität Leipzig — 2Universität Erlangen-Nürnberg — 3Universität Frankfurt — 4Universität Hannover
Mittels brandbandiger dielektrischer Spektroskopie (10−2 - 109Hz) wurde die molekulare Dynamik von wasserstoffbrückengebundene Glasbildner, wie z.B. Ethylenglykol, in zeolithischen Wirt/Gast-Systemen untersucht. In Sodalith ist durch die Synthese genau ein Ethylenglykolmolekül pro Zeolithkäfig realisiert. Man beobachtet eine Einzelmolelülrelaxation mit einer Arrhenius-artigen Temperaturabhängigkeit der Relaxationsrate, die in der Nähe der Glasübergangstemperatur viele Größenordnungen schneller ist als in der freien Schmelze. In Silikalit (Porendurchmesser 0.55nm) zeigt Ethylenglykol ebenfalls eine Arrhenius-aktivierte Relaxation, die im Vergleich zur Einzelmolekülrelaxation deutlich verlangsamt ist.
Sowohl in Zeolith beta als auch in AlPO4-5 findet ein dynamischer Glasübergang für die untersuchten Gastmoleküle (Etylen- und Buthylenglykol) statt. Die gemessenen Relaxationraten sind identisch zu der der entsprechenden freien Schmelze. Beide Wirtssyteme haben einen Porendurchmesser von etwa 0.7nm unterscheiden sich aber in chemischer Zusammensetzung und Topologie sehr stark. Die experimentellen Ergebnisse und statische Computersimulationen über die Anordnung der Moleküle in den zeolithischen Wirtssystemen zeigen, daß ein Ensemble von 6 wechselwirkenden Molekülen bereits die dynamischen Eigenschaften einer Flüssigkeit besitzt.