Bonn 2000 – scientific programme

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MO: Molekülphysik

MO 3: Photodissoziation

MO 3.8: Talk

Monday, April 3, 2000, 18:15–18:30, HS VI

Ultraschnelle Photodissoziationsdynamik und Quantenschwebungen in CS₂ bei Anregung mit Femtosekunden-Laserimpulsen zwischen 194 nm und 207 nm — •P. Farmanara, V. Stert und W. Radloff — Max-Born-Institut, Max-Born-Str. 2A, 12489 Berlin

Die Verwendung durchstimmbarer Femtosekunden-Laserimpulse im tiefen UV zwischen 194 nm und 207 nm beim Einsatz der Pump-Probe-Spektroskopie in Verbindung mit der Flugzeitmassenspektroskopie hat es uns ermöglicht, die Prädissoziation von CS₂ für die wesentlichen Vibrationsniveaus im ¹B₂(¹Σ_u⁺)-Zustand in Abhängigkeit von dessen Schwingungsanregung zu studieren. Während die verschiedenen indirekten Methoden zur Abschätzung der Lebensdauern der ¹B₂-Schwingungsbanden sehr unsicher und z.T. widersprüchlich sind, ergeben unsere direkten Messungen einen Abfall der Lebensdauer von 620 fs zu 180 fs bei einer Vergößerung der Anregungsenergie von 6.0 auf 6.4 eV. Eine Unstetigkeit dieser Abhängigkeit bei ca. 6.2 eV ist auf den Einfluß einer energetischen Barriere für den Übergang von einer gewinkelten zu einer quasilinearen Geometrie des angeregten Zustandes bei höheren Energien zurückzuführen. Darüber hinaus haben wir eine reproduzierbare kohärente Modulation der Signale bei solchen Anregungswellenlängen beobachtet, bei welchen mehr als eine Vibrationsbande im ¹B₂-Zustand von CS₂ simultan angeregt wird. Da die Oszillationsperioden mit den Energiedifferenzen der jeweiligen Absorptionslinien innerhalb der spektralen Breite der ultrakurzen Laserimpulse übereinstimmen, ordnen wir die Modulationen Quantenschwebungen zu, die die Kohärenz des Anregungsprozesses demonstrieren.