Regensburg 2000 – scientific programme
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O: Oberflächenphysik
O 4: Adsorption an Oberflächen (I)
O 4.5: Talk
Monday, March 27, 2000, 12:15–12:30, H37
Obertonanregung der CO-Streckschwingung von CO/Ru(001) mit Femtosekunden-Breitband-IR-Summenfrequenzerzeugung — •Ch. Hess1, M. Bonn2, S. Funk1, M. Wolf1 und G. Ertl1 — 1Fritz-Haber-Institut der MPG, Faradyweg 4-6, 14195 Berlin — 2University of Leiden, Institut of Chemistry, Einsteinweg 55, 2300 RA Leiden
Wir zeigen, dass durch eine neuartige Methode der IR-VIS-Summenfrequenzerzeugung (SFG), bei der breitbandige (100 cm−1) IR-Pulse und spektral schmale VIS-Pulse (800 nm) verwendet werden, Schwingungsspektroskopie mit hoher Empfindlichkeit durchgeführt werden kann. Damit ist es möglich, SFG-Spektren bei CO-Bedeckungen <0.01 ML aufzunehmen, ohne die IR-Frequenz durchstimmen zu müssen. Wegen der starken Dipol-Dipol-Wechselwirkung der CO-Moleküle sind Obertöne bei der (√3×√3)-Struktur nicht sichtbar. Bei starker IR-Anregung der Adsorbatschicht erfolgt allerdings eine Verbreiterung und Rotverschiebung des SFG-Spektrums mit zunehmender IR-Energie. Die Lokalisierung der Energie auf einzelne nicht gekoppelte Oszillatoren ist dagegen nur bei kleinen CO-Bedeckungen von θ≤0.04 ML möglich. Durch Verwendung von intensiven, breitbandigen IR-Pulsen (10 µJ) kann damit der erste und zweite Oberton der CO-Streckschwingung von CO/Ru(001) aufgelöst werden. Bei θ=0.04 ML und TS=95 K erhält man direkt eine Anharmonizitätskonstante von 9×10−3, mit deren Hilfe wir die Bindungsenergie der CO-Streckschwingung im Modell des Morse-Oszillators zu (6.9±0.4) eV bestimmen.