Dresden 2003 – wissenschaftliches Programm
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O: Oberflächenphysik
O 23: Oberfl
ächenreaktionen II
O 23.7: Vortrag
Dienstag, 25. März 2003, 16:30–16:45, M\"UL/ELCH
Kollektiver Reaktionsmechanismus in der rekombinativen Desorption von H2 auf Ru(001) nach fs-Laseranregung — •C. Frischkorn1, D.N. Denzler2, C. Hess2, M. Wolf1, A.P. Seitsonen3, O. Pulci4 und G. Ertl2 — 1Freie Universität Berlin, FB Physik, Berlin — 2Fritz-Haber-Institut der MPG, Berlin — 3Phys. Chem. Institut, Universität Zürich, Schweiz — 4Physics Department, University of Rome Tor Vergata, Italy
Die Anregung einer Metalloberfläche mit Femtosekunden-Laserpulsen führt zu einem extremen thermischen Nicht-Gleichgewicht zwischen Substratelektronen und Phononen, welches die Identifizierung und Charakterisierung des zugrunde liegenden Mechanismus einer Oberflächenreaktion ermöglicht. Bei der untersuchten rekombinativen Desorption atomaren Wasserstoffs auf Ru(001) kann isotopenabhängig unterschiedlich schnell Energie in das Adsorbatsystem gekoppelt werden, da der Energietransfer elektronisch vermittelt ist. Der beobachtete H/D-mischungsabhängige Isotopeneffekt zeigt, dass nicht nur die Konzentrationen der beiden Reaktanden die Reaktionsausbeute beeinflussen. Koadsorbierte H-Atome, die bei fs-Laseranregung zeitlich früher schwigungsangeregt werden als das schwerere D-Isotop, modifizieren die Reaktionsbarriere und damit die Reaktivität benachbarter Reaktanden. Dichtefunktional Rechnungen bestätigen den vorgeschlagenen Reaktionsmechanismus und lassen auf dessen Bedeutung auch in thermischer Oberflächenreaktionen schließen.