Hannover 2003 – scientific programme
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MO: Molekülphysik
MO 14: Koh
ärente Dynamik
MO 14.2: Talk
Friday, March 28, 2003, 11:45–12:00, B 302
Kohärente THz-Phononen durch elektronische Molekülanregung — •Markus Gühr1, Matias Bargheer1, Peter Dietrich2 und Nikolaus Schwentner1 — 1Institut für Experimentalphysik, Freie Universität Berlin, Arnimallee 14, 14195 Berlin — 2803-1000 Castle Hill Cres., Ottawa ON, K2C 3L7, Canada
Die elektronische Anregung von I2-Molekülen in kryogenen Kr-Matrizen mittels fs-Laserpulsen erlaubt die Erzeugung und Beobachtung von Phononen der Matrix.
Wir beobachten im fs-Pump-Probe Spektrum eine bis zu 15 ps phasenstarre Schwingung mit einer Frequenz von 1.5 THz bei einer Frequenzbreite von unter 5%. Die Frequenz von 1.5 THz gehört zu einem Zonenrandphonon, das aufgrund seiner niedrigen Gruppengeschwindigkeit (< 1/30 der Schallgeschwindigkeit) an seiner Quelle (I2) lokalisiert bleibt.
Das Iodmolekül sitzt auf einem doppelsubstitutionellen Gitterplatz. Von insgesamt 18 Nachbaratomen sind vier in 110-Richtung sitzende von der Iodschwingung entkoppelt. I2 wird mit einem fs-Laserpuls (τ ≈ 30 fs) vom elektronischen Grundzustand X(1Σ 0) in den elektronisch angeregten A(3Π 1) oder B(3Π 0) Zustand gebracht. Dabei ändert sich die Form der Molekülorbitale und somit die I2-Kr Wechselwirkung. Dies führt zu einer Anregung von Gitterschwingungen, die in den entkoppelten 110 Richtungen ungestört propagieren.
Die Dichtemodulation der Umgebung überträgt sich auf das fs-Pump-Probe Spektrum des I2 durch eine Änderung der Differenzenergien der elektronischen Zustände.