München 2004 – scientific programme

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MO: Molekülphysik

MO 7: Femtosekundenspektroskopie: Protontransfer + Energiefluss

MO 7.1: Talk

Monday, March 22, 2004, 14:00–14:15, HS 315

Moleküle erzeugen und „belauschen“ kohärente Kristallschwingungen — •Markus Gühr und Nikolaus Schwentner — Institut für Experimentalphysik, FU Berlin, Arnimallee 14, 14195 Berlin

Die elektronische Anregung von zweiatomigen Molekülen in einem Edelgaskristall erlaubt sowohl die Erzeugung als auch die Beobachtung von kohärenten Kristallphononen im THz-Bereich. Diskutiert werden die Systeme I₂:Kr [1] und Br₂:Ar anhand der fs-Pump-Probe Spektren der jeweiligen Chromophore (I₂ und Br₂). Wir beobachten in beiden Fällen die kohärenten Zonenrandphononen der Kristalle mit einer Frequenz von 1.5 THz (Kr) bzw. 2 THz (Ar). Die zweiatomigen Moleküle besetzen einen doppelsubstitutionellen Gitterplatz. Bei Anregung mit einem fs-Laserpuls (Pumppuls) aus dem elektronischen Grundzustand (¹Σ ) in einen anderen kovalenten Zustand (³Π ) ändert sich die Form des Molekülorbitals und damit die Molekül-Kristall-Wechselwirkung. Dies führt zu einer neuen Gleichgewichtskonfiguration um das Molekül und einer impulsiven Anregung von Phononen im Gitter. Die Zonenrandphononen bleiben wegen ihrer verschwindenden Gruppengeschwindigkeit am Chromophor lokalisiert. Sie modulieren die lokale Dichte, folglich die Solvatationsenergie der Ionenpaarzustände und damit die Nachweisempfindlichkeit im Probeprozess. In dieser Weise prägen die Zonenrandphononen ihre Frequenz dem Pump-Probe Spektrum des Chromophors auf. Weiterhin wird die Möglichkeit der kohärenten Kontrolle der Phononenanregung diskutiert.

[1] M. Gühr, M. Bargheer und N. Schwentner, Phys. Rev. Lett. 91, 085504 (2003)