München 2004 – wissenschaftliches Programm

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MO: Molekülphysik

MO VI: HV VI

MO VI.1: Hauptvortrag

Donnerstag, 25. März 2004, 12:00–12:30, HS 332

Wellenpakete und ultraschnelle Photochemie in moleküldotierten Festkörpern — •Nikolaus Schwentner — Institut für Experimentalphysik, Freie Universität Berlin, Arnimallee 14, 14195 Berlin

Kohärente photoinduzierte Prozesse in multidimensionalen Systemen (z.B. Biomoleküle, Moleküle in kondensierter Phase) finden großes Interesse. Wir klären mit Ultrakurzzeitspektroskopie an halogendotierten Edelgaskristallen (FCl, Cl₂, Br₂ und I₂ in Ar und Kr) die grundlegenden Bedingungen, unter denen Wellenpaketdynamik bei Dissoziation, Rekombination, Energierelaxation und nichtadiabatischen Übergängen beobachtet werden kann. Bei Anregung im Bereich der Dissoziationsgrenze wird bereits im ersten Stoß der größte Teil der kinetischen Energie abgegeben. Trotzdem bleibt die Schwingungsdynamik weitgehend kohärent und die Wellenpaketbewegung setzt sich im gebundenen Bereich fort. Sie kann sogar auf andere elektronische Zustände übertragen werden. Der Energieübertrag an die Matrix erfolgt über mehrere ebenfalls kohärente Moden. Auffällig ist eine impulsive Anregung von kohärenten Zonenrandphononen der Edelgaskristalle beim elektronischen Übergang [1]. Die starke Wechselwirkung der Fragmente mit den Käfigatomen führt zu einem Transfer von Singulett- zu Triplettzuständen innerhalb 500 fs [2]. Nichtzentrale Stöße bewirken eine ähnlich schnelle Rekombination mit gedrehter Molekülachse. Der Austritt kleiner Fragmente (F) aus dem Käfig erfolgt in Schüben entsprechend der Oszillationsperiode der Wellenpakete im 200 fs Bereich.

[1] M. Gühr et al., Phys. Rev. Lett. 91, 085504 (2003)

[2] M. Bargheer et al., Phys. Rev. Lett. 89, 108301 (2002)