Stuttgart 2012 – wissenschaftliches Programm
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MS: Fachverband Massenspektrometrie
MS 1: Resonance Ionization MS, ICPMS and others I
MS 1.2: Vortrag
Montag, 12. März 2012, 11:00–11:15, V57.06
Untersuchungen von Uran und Plutonium mittels nano-ESI TOF Massenspektrometrie — •Michael Steppert, Clemens Walther, Sebastian Büchner und Markus Fuss — Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung, Hermann-von-Helmholtz-Platz 1, D-76344 Eggenstein-Leopoldshafen
Uran und Plutonium, selbst in kleinsten Mengen, erregen in der öffentlichen Wahrnehmung besondere Besorgnis. Daher kommt diesen Elementen schon seit langem eine Schlüsselrolle bei Speziationsuntersuchungen zu, insbesondere auch im Kontext der tiefen geologischen Lagerung nuklearen Abfalls über mehrere 100.000 Jahre. Eine besondere Herausforderung hierbei ist die quantitative Speziation Radionuklide in Lösung. Sowohl sechswertiges Uran als auch Plutonium bilden aufgrund von Hydrolyse im nahe-neutralen pH-Bereich kleine Polymere. Als Methode zum direkten Nachweis aller in Lösung vorkommender Hydrolysespezies wurde die nano-ESI TOF MS eingesetzt. Lösungen von U(VI) und Pu(VI) wurden in HNO3 zwischen pH 3-6 untersucht, um die Unterschiede in den gebildeten Hydrolyseprodukte dieser beiden Actiniden herauszuarbeiten. Im Uranyl-System konnten erstmalig neben den monomeren und trimeren Hydrolysespezies die dimere Spezies [(UO2)2(OH)2]2+ mittels ESI MS nachgewiesen werden. Auch in den Pu(VI)-Lösungen gelang der erste quantitative massenspektrometrische Nachweis aller in Lösung vorhandener Hydrolysespezies: Pu(VI) bildet im Gegensatz zum U(VI) maximal dimere Hydrolysespezies. Eine Bildung von Trimeren kann ausgeschlossen werden.