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MO: Molekülphysik
MO 18: Cluster V: Reaktionen
MO 18.4: Vortrag
Donnerstag, 6. März 1997, 14:45–15:00, P2
Methanaktivierung durch Rhn+ und RhnArm+ Cluster — •C. Berg, M. Beyer, G. Albert, U. Achatz, G. Niedner-Schatteburg und V.E. Bondybey — Institut für Physikalische und Theoretische Chemie, Technische Universität München, Lichtenbergstraße 4, D-85747 Garching
Kationische Rhodiumcluster Rhn+, n=2-10, und Rhodiumcluster-Argon-Komplexe RhnArm+, n=1-10, m=1-8, wurden extern an einem hochauflösenden Fourier Transform Ionen Cyclotron Resonanz (FT-ICR) Massenspektrometer mit einer gepulsten Laserverdampfungsquelle erzeugt. In den Reaktionen der gespeicherten Clusterionen weisen reine Rhodiumcluster Rhn+ bis auf den Cluster mit n=2 keine Reaktivität auf. Adsorbierte Argonatome in den Clusterkomplexen RhnArm+ ermöglichen in Ligandenaustauschreaktionen die Bildung der Übergangskomplexe RhnArm−x(CH4)+. Wird nicht genug Reaktionsenthalpie durch die desorbierenden Argonatome abgeführt, können diese Übergangskomplexe nicht stabilisiert werden und es kommt zu einer Aktivierung und nachfolgenden Dehydrierung des Methanmoleküls. So wird mit abnehmender Zahl pre-adsorbierter Argonatome in den Rhodiumcluster-Argon-Komplexen Rh3Arm+ und Rh2Arm+ eine Zunahme der Dehydrierungseffizienz von Methan beobachtet.